search query: @instructor Kallio, Tanja / total: 25
reference: 19 / 25
« previous | next »
Author:Santasalo, Annukka
Title:Electrocatalysis of organic molecules on platinum catalysts surfaces: from the fundamentals to the polymer electrolyte fuel cell applications
Orgaanisten molekyylien elektrokatalyysi platinapohjaisten katalyyttien pinnalla: perusteista polymeerielektrolyyttipolttokennoihin
Publication type:Licentiate thesis
Publication year:2009
Pages:vii + 56 s. + liitt.      Language:   eng
Department/School:Kemian laitos
Main subject:Fysikaalinen kemia   (Kem-31)
Supervisor:Kontturi, Kyösti
Instructor:Kallio, Tanja
Electronic version URL: http://urn.fi/URN:NBN:fi:aalto-201203151593
OEVS:
Electronic archive copy is available via Aalto Thesis Database.
Instructions

Reading digital theses in the closed network of the Aalto University Harald Herlin Learning Centre

In the closed network of Learning Centre you can read digital and digitized theses not available in the open network.

The Learning Centre contact details and opening hours: https://learningcentre.aalto.fi/en/harald-herlin-learning-centre/

You can read theses on the Learning Centre customer computers, which are available on all floors.

Logging on to the customer computers

  • Aalto University staff members log on to the customer computer using the Aalto username and password.
  • Other customers log on using a shared username and password.

Opening a thesis

  • On the desktop of the customer computers, you will find an icon titled:

    Aalto Thesis Database

  • Click on the icon to search for and open the thesis you are looking for from Aaltodoc database. You can find the thesis file by clicking the link on the OEV or OEVS field.

Reading the thesis

  • You can either print the thesis or read it on the customer computer screen.
  • You cannot save the thesis file on a flash drive or email it.
  • You cannot copy text or images from the file.
  • You cannot edit the file.

Printing the thesis

  • You can print the thesis for your personal study or research use.
  • Aalto University students and staff members may print black-and-white prints on the PrintingPoint devices when using the computer with personal Aalto username and password. Color printing is possible using the printer u90203-psc3, which is located near the customer service. Color printing is subject to a charge to Aalto University students and staff members.
  • Other customers can use the printer u90203-psc3. All printing is subject to a charge to non-University members.
Location:P1 Ark TKK  4980   | Archive
Keywords:polymer electrolyte fuel cell
electrolyte fuel cell
electrocatalysis
oxidation of alcohols
polymeerielektrolyyttipolttokenno
elektrokatalyysi
alkoholien hapettuminen
Abstract (eng): Polymer electrolyte fuel cells (PEFC) fuelled with organic compounds can be used as energy sources in small, portable applications due to their high power density.
Organic fuels such as low molecular mass alcohols have been studied for these applications due to their uncomplicated and relative safety when compared to gaseous fuels.
However, although studied already for decades, the adsorption and oxidation mechanisms are still not well understood which is vital for the development of fuel cell applications.

In the literature part electrocatalaysis of organic molecules is discussed: the electrode material, ions and molecules in the liquid phase and the electrode potential applied have highest influence on the adsorption and oxidation of these molecules.
The probability of a metal to be a suitable catalyst for a certain organic molecule can be estimated by using the molecular orbital theory of both phases.

The experimental part includes two published articles and auxiliary experiments with stepped single crystal electrodes.
In the first publication, crossover through the Nafion 115 membrane as a function of time and performance in a PEFC for several organic molecules is studied.

Methanol as the smallest uncharged molecules has the highest crossover rate through the studied membrane, however, also it produces superior performance in a platinum ruthenium catalysed PEFC.
Even if other molecules do not reach the current densities produced with methanol, the open circuit potential obtained with isopropanol is dramatically higher compared to methanol.

Consequently, in the second publication the oxidation of methanol, isopropanol and their mixtures has been studied on platinum single crystal electrodes.
On Pt(111) the alcohol mixture produces higher current densities than pure alcohol solutions in acidic electrolytes (HClO4 and H2SO4).
As a result stepped single crystals with Pt(111) terraces and steps of Pt(100) or Pt(110) configuration have also been studied.
The only stepped surface which produced higher current densities has wide Pt(111) terraces and Pt(100) steps.

In addition, the oxidation of 2-propanol and alcohol mixture is studied with IR spectroscopy and the results indicated that both isopropanol and methanol co-adsorbed on the Pt(111) surface, however, the explanation for the higher activity of an alcohol mixture compared to the isopropanol oxidation is still under investigation..
Abstract (fin): Orgaanisia polttoaineita käyttäviä polymeerielektrolyyttipolttokennoja (PEPK) voidaan käyttää energianlähteinä pienissä, kannettavissa sovellutuksissa korkeiden tehotiheyksiensä vuoksi.
Nestemäiset polttoaineet kuten alkoholit ovat kiinnostavia polttoaineita kuluttajasovellutuksiin, koska ne ovat turvallisempia ja helpompia käyttää kuin kaasumaiset polttoaineet.
Vaikka orgaanisia polttoainevaihtoehtoja on tutkittu jo vuosikymmeniä, niiden adsorptiota ja hapettumista platinakatalyyttien pinnalla ei vielä tunneta kunnolla, mikä on edellytyksenä käytännön sovellusten suunnittelussa.
Työn kirjallisessa osassa käsitellään orgaanisten molekyylien elektrokatalyysiä eli niiden adsorboitumista sekä hapettumista erilaisille platinakatalyyttipinnoille.
Näihin ilmiöihin vaikuttavat erityisesti valittu elektrodimateriaali, liuoksissa olevat ionit ja molekyylit sekä elektrodin potentiaali, joiden matemaattisia tarkasteluja voidaan käyttää hyväksi arvioitaessa elektrodimateriaalin soveltuvuutta tietyn orgaanisen aineen elektrokatalyysiin.

Kokeellinen osa koostuu kahdesta julkaistusta artikkelista sekä lisämittauksista yksikide-elektrodeilla.
Ensimmäisessä artikkelissa on tutkittu erilaisten orgaanisten, pienimolekyylimassaisten komponenttien kulkeutumista paljon käytetyn Nafion 115 membraanin läpi ajan funktiona sekä näiden polttoaineiden suorituskykyä PEPK:ssa.
Metanoli pienikokoisimpana, varautumattomana molekyylinä kulkeutui nopeitten tutkitun membraanin läpi, mutta sillä saatiin korkeimmat virrantiheydet platina-ruteniumkatalysoidussa polttokennossa.
Vaikka muut molekyylit eivät saavuttaneet metanolin kaltaisia virrantiheyksiä, isopropanolilla saavutettiin metanolia huomattavasti korkeampi avoimen virtapiirin jännite.

Toisessa julkaisussa on näiden tulosten pohjalta tutkittu metanolin, isopropanolin sekä niiden muodostaman seoksen hapettumista elektrodeilla, joiden pinta-atomit ovat järjestäytyneet yhden kiderakenteen mukaisesti.
Korkeimmat virrantiheydet alkoholiseokselle kummassakin happamassa elektrolyytissä saatiin Pt(111) kidepinnalla, joten lisämittauksia suoritettiin elektrodeilla, joilla oli Pt(111) suuntautuneet terassit sekä Pt(100) tai Pt(110) suuntautuneet askelmat.
Tämän lisäksi 2- propanolin sekä alkoholiseoksen hapettumistuotteita tutkittiin infrapunaspektroskopialla, jolla havaittiin että molemmat puhtaat alkoholit alkoholiseoksesta sekä adsorboituvat että hapettuvat Pt(111) pinnalla.
Valitettavasti selvyyttä siihen miten alkoholiseos edesauttaa isopropanolin hapettumista, ei näillä mittausmenetelmillä saatu.
ED:2010-02-10
INSSI record number: 38915
+ add basket
« previous | next »
INSSI