haku: @author Peljo, Pekka / yhteensä: 2
viite: 1 / 2
« edellinen | seuraava »
Tekijä:Peljo, Pekka
Työn nimi:Biomimetic Oxygen Reduction at Liquid-Liquid Interfaces: From Electrocatalysis to Fuel Cell Applications
Biomimeettinen hapen pelkistys neste-nesterajapinnalla; elektrokatalyysistä polttokennosovelluksiin
Julkaisutyyppi:Lisensiaatintutkimus
Julkaisuvuosi:2012
Sivut:ix + 44 s. + liitt. 48      Kieli:   eng
Koulu/Laitos/Osasto:Kemian laitos
Oppiaine:Fysikaalinen kemia   (Kem-31)
Valvoja:Kontturi, Kyösti
Ohjaaja:Murtomäki, Lasse
OEVS:
Sähköinen arkistokappale on luettavissa Aalto Thesis Databasen kautta.
Ohje

Digitaalisten opinnäytteiden lukeminen Aalto-yliopiston Harald Herlin -oppimiskeskuksen suljetussa verkossa

Oppimiskeskuksen suljetussa verkossa voi lukea sellaisia digitaalisia ja digitoituja opinnäytteitä, joille ei ole saatu julkaisulupaa avoimessa verkossa.

Oppimiskeskuksen yhteystiedot ja aukioloajat: https://learningcentre.aalto.fi/fi/harald-herlin-oppimiskeskus/

Opinnäytteitä voi lukea Oppimiskeskuksen asiakaskoneilla, joita löytyy kaikista kerroksista.

Kirjautuminen asiakaskoneille

  • Aalto-yliopistolaiset kirjautuvat asiakaskoneille Aalto-tunnuksella ja salasanalla.
  • Muut asiakkaat kirjautuvat asiakaskoneille yhteistunnuksilla.

Opinnäytteen avaaminen

  • Asiakaskoneiden työpöydältä löytyy kuvake:

    Aalto Thesis Database

  • Kuvaketta klikkaamalla pääset hakemaan ja avaamaan etsimäsi opinnäytteen Aaltodoc-tietokannasta. Opinnäytetiedosto löytyy klikkaamalla viitetietojen OEV- tai OEVS-kentän linkkiä.

Opinnäytteen lukeminen

  • Opinnäytettä voi lukea asiakaskoneen ruudulta tai sen voi tulostaa paperille.
  • Opinnäytetiedostoa ei voi tallentaa muistitikulle tai lähettää sähköpostilla.
  • Opinnäytetiedoston sisältöä ei voi kopioida.
  • Opinnäytetiedostoa ei voi muokata.

Opinnäytteen tulostus

  • Opinnäytteen voi tulostaa itselleen henkilökohtaiseen opiskelu- ja tutkimuskäyttöön.
  • Aalto-yliopiston opiskelijat ja henkilökunta voivat tulostaa mustavalkotulosteita Oppimiskeskuksen SecurePrint-laitteille, kun tietokoneelle kirjaudutaan omilla Aalto-tunnuksilla. Väritulostus on mahdollista asiakaspalvelupisteen tulostimelle u90203-psc3. Väritulostaminen on maksullista Aalto-yliopiston opiskelijoille ja henkilökunnalle.
  • Ulkopuoliset asiakkaat voivat tulostaa mustavalko- ja väritulosteita Oppimiskeskuksen asiakaspalvelupisteen tulostimelle u90203-psc3. Tulostaminen on maksullista.
Sijainti:P1 Ark Aalto  2343   | Arkisto
Avainsanat:oxygen reduction
electrocatalysis
ITIES
hapen pelkistys
elektrokatalyysi
Tiivistelmä (fin): Uusien elektrokatalyyttimateriaalien tutkimus on tärkeää, koska paras saatavilla oleva katalyytti, platina, on hyvin kallista ja sitä on saatavilla rajallisesti.
Yksi mahdollisuus on ottaa mallia luonnosta: soluhengityksessä happi pelkistyy rautaporfyriinin ja kupariatomin muodostamassa aktiivisessa keskuksessa, jota jäljittelemällä voitaisiin saada aktiivisia ja selektiivisiä molekulaarisia katalyytteja.
Tässä työssä tutkittiin molekulaaristen katalyyttien katalysoimaa hapen pelkistystä neste-nesterajapinnalla.

Työssä esitellään vetyperoksidia tuottava neste-nesterajapintaa hyödyntävä molekulaarinen hybridipolttokenno.
Vedyn hapetus tapahtuu anodilla kuten normaalissakin polttokennossa, mutta happi pelkistyy kobolttiporfyriinin katalysoimana vesi-1,2-diklooribentseenirajapinnalla.
Pelkistimenä käytetään redoxmediaattoria, joka regeneroidaan katodilla.
Hapen pelkistys vaatii protonin siirron vesifaasista öljyfaasiin, ja syntyvä vetyperoksidi uutetaan vesifaasiin.

Toiseksi tutkittiin "Pacman"-porfyriinien katalysoimaa hapen pelkistystä nestenesterajapinnalla.
Kokeet ja teoreettiset tiheysfunktionaalilaskut osoittavat, että vetyperoksidia syntyy hapen sitoutuessa katalyytin ulkopuolelle, ja pelkistys vedeksi tapahtuu hapen sitoutuessa porfyriinin sisälle.
Tulokset voidaan selittää uudella reaktiomekanismilla.
Tiivistelmä (eng): Research on new electro catalysts materials is important, because of the high price and restricted availability of the best available catalyst, platinum.
In nature, oxygen reduction in cell respiration is catalysed by an iron porphyrin/copper center.
Hence, similar biomimetic structures could be highly active and selective molecular catalysts.
In this thesis oxygen reduction catalysed by a molecular catalyst is studied with electrochemistry at the interface between two immiscible electrolyte solutions (ITIES).

Firstly, a hybrid fuel cell utilizing a liquid-liquid interface for H2O2 production is demonstrated.
In this fuel cell hydrogen is oxidized at the anode as usual, but oxygen reduction catalysed by a cobalt porphyrin takes place at the water-1,2-dichlorobenzene interface by a redox mediator, which is regenerated at the cathode.
Oxygen reduction is coupled with proton transfer from water to the organic phase to form hydrogen peroxide, which is extracted into an aqueous phase.

Secondly, electrocatalysis of oxygen reduction by cofacial "Pacman" porphyrins is investigated at the lTIES.
The experiments and density functional theory calculations show that oxygen reduction to H2O2 is catalysed when oxygen is bound on the exo side of the molecule, while four-electron reduction takes place with oxygen bound on the endo side of the molecule.
A new mechanism is presented to explain the results.
ED:2012-09-04
INSSI tietueen numero: 45203
+ lisää koriin
« edellinen | seuraava »
INSSI