haku: @keyword density-functional theory / yhteensä: 6
viite: 1 / 6
« edellinen | seuraava »
| Tekijä: | Oikkonen, Laura |
| Työn nimi: | LDA+U study of copper indium diselenide: Effect of the U parameter on material properties |
| LDA+U-tutkimus kupari-indiumdiseleenistä: U-parametrin vaikutus materiaalin ominaisuuksiin | |
| Julkaisutyyppi: | Diplomityö |
| Julkaisuvuosi: | 2008 |
| Sivut: | 56 (+4) Kieli: eng |
| Koulu/Laitos/Osasto: | Informaatio- ja luonnontieteiden tiedekunta |
| Oppiaine: | Fysiikka (laskennallinen fysiikka) (Tfy-105) |
| Valvoja: | Nieminen, Risto |
| Ohjaaja: | Ganchenkova, Maria |
| OEVS: | Sähköinen arkistokappale on luettavissa Aalto Thesis Databasen kautta.
Ohje Digitaalisten opinnäytteiden lukeminen Aalto-yliopiston Harald Herlin -oppimiskeskuksen suljetussa verkossaOppimiskeskuksen suljetussa verkossa voi lukea sellaisia digitaalisia ja digitoituja opinnäytteitä, joille ei ole saatu julkaisulupaa avoimessa verkossa. Oppimiskeskuksen yhteystiedot ja aukioloajat: https://learningcentre.aalto.fi/fi/harald-herlin-oppimiskeskus/ Opinnäytteitä voi lukea Oppimiskeskuksen asiakaskoneilla, joita löytyy kaikista kerroksista.
Kirjautuminen asiakaskoneille
Opinnäytteen avaaminen
Opinnäytteen lukeminen
Opinnäytteen tulostus
|
| Sijainti: | P1 Ark T80 | Arkisto |
| Avainsanat: | solar cells materials CIS density-functional theory LDA+U band gap aurinkokennomateriaalit CIS tiheysfunktionaaliteoria LDA+U energia-aukko |
| Tiivistelmä (fin): | Kupari-indiumdiseleeni (CuInSe2 tai CIS) on osoittaunut lupaavaksi ohutkalvomateriaaliksi korkean hyötysuhteen aurinkokennoihin. Kennon hyötysuhde määräytyy osittain materiaalin ominaisuuksista, ja yksityiskohtainen tietämys niistä onkin välttämätöntä CIS-pohjaista aurinkokennoteknologiaa kehitettäessä. Sekä teoreettisten että kokeellisten tutkimusryhmien sinnikkäistä ponnisteluista huolimatta täyttä ymmärrystä näistä materiaalin ominaisuuksista ei ole kuitenkaan vielä saavutettu. Teoreettisessa materiaalin mallintamisessa suurimmaksi haasteeksi on muodostunut elektronisen rakenteen oikeanlainen kuvaus. Ylivoimaisesti eniten tähän käytetään tiheysfuntionaaliteoriaa (DFT), johon myös enemmistö CIS:sta tehdyistä tutkimuksista perustuu. DFT:ssa joudutaan kuitenkin turvautumaan LDA- tai GGA-approksimaatioon, jotka tyypillisesti esimerkiksi aliarvoivat puolijohteiden energiaaukkojen suuruuden puolta todellista pienemmiksi. Tämä puute korostuu voimakkaasti korreloituneissa materiaaleissa kuten CIS:ssa, jolle DFT:lla laskettuna saadaan virheellisesti metallinen perustila. Tässä työssä CIS:n energia-aukon puuttumista DFT-laskuissa korjattiin LDA+Umenetelmällä, jossa paikallinen Coulombin potentiaali lisätään tietyille elektroniorbitaaleille. Koska U:n arvoa ei tunnetusti kyetä määrittämään yksiselitteisesti, U:ta käsiteltiin vapaana parametrinä. Tutkimuksessa havaittiin, että U:ta käyttämällä materiaaliin saatiin energia-aukko. Kuitenkin U:n arvo, jolla aukon suuruus saatiin vastaamaan kokeellista arvoa, oli epäfysikaalisen suuri (27 eV). Jotta saataisiin selville paransikoU:n käyttö kokonaisvaltaisesti materiaalin kuvausta, tutkittiin usean ominaisuuden riippuvuutta U:sta. Tarkasteltavien ominaisuuksien joukkoon lukeutuivat muun muassa hilavakiot, kokoonpuristumiskerroin, elektroninen rakenne, fononien värähtelytaajuudet, dielektriset funktiot sekä kuparivakanssin muodostumisenergia. Laskut osoittivat, että esimerkiksi optisten transitioiden, hilavakioiden ja kokoonpuristumiskertoimen arvot parantuivat U:n käytöllä kokeellisiin arvoihin verrattuna. Samalla materiaalin elektroninen rakenne kuitenkin vääristyi pahasti. Tämä vaikutti voimakkaastimyös systeemin kokonaisenergiaan, jota ei enää voitu käyttää luotettavasti vakanssin muodostumisenergian laskemiseen. Näiden tulosten perusteella voimakkaasti korreloituneiden materiaalien mallintamiseen liittyviä puutteita ei pystytä korjaamaan pelkästään LDA+U-menetelmällä. Muutenkin tätä menetelmää tulisi käyttää hyvin harkiten, sillä valenssivyön alaspäin siirtämisen lisäksi se samalla vaikutti CIS:n energiatiloihinmelko arvaamattomasti. Parannuksia voidaan odottaa, kunhan suurilla superkopeilla laskeminen tulee mahdolliseksi tarkoilla menetelmillä kuten GW:lla tai hybridifunktionaaleilla. |
| Tiivistelmä (eng): | Copper indium diselenide (CuInSe2 or CIS) has attracted interest as a promising material for high-efficiency thin-film solar cells. The total conversion efficiency of the solar cell is partly determined by the material properties, and accurate knowledge on them becomes indispensable when CIS-based photovoltaic technology is determinedly developed. However, despite extensive experimental and theoretical research directed towards this purpose, complete understanding has still not been achieved. The major challenge in theoretical materials simulations is the correct description of the electronic structure. The most widely used method in this task is densityfunctional theory (DFT), on which the majority of theoretical studies on CIS has also been based. However, DFT currently necessitates the use of either the local-density (LDA) or generalized-gradient (GGA) approximation, which are known, for instance, to underestimate semiconductor band gaps by some 50%. This deficiency is especially pronounced for materials with strongly localized d-states such as in CuInSe2, for which plain DFT incorrectly gives a metallic ground state. In this thesis, the band gap problem present in DFT calculations on CIS was addressed with the LDA+U approach, which introduces an on-site Coulomb potential to specific electronic orbitals. Since there exists no unequivocal way to determine the value for U, U was treated as a free parameter. It was found that the application of U opened up the band gap, yet the value of U needed to adjust the gap to its experimental value was unphysically large (27 eV). In order to find out whether the application of U improved the description of the material as a whole, the dependence of various properties on U was studied. The properties considered included lattice constants, bulk modulus, electronic structure, phonon frequencies, dielectric functions, as well as the copper vacancy formation energy. The calculations demonstrated that, for instance, the values for optical transitions, lattice constants, and bulk modulus were brought closer to experimental ones with the application of U. However, at the same time, the electronic structure was seriously distorted. This also affected strongly the total energies of the system, which could not be used to compute defect formation energies reliably any more. Based on these results, it can be concluded that the LDA+U method cannot alone correct for the deficiency present in the computation of strongly correlated materials. Moreover, this method should be used with great caution since it not only shifted the valence band down, but also affected the CIS energy levels in a rather unpredictable way. Improvement can be expected when it becomes possible to perform calculations involving large supercells with accurate methods such as GW or hybrid functionals. |
| ED: | 2009-02-20 |
INSSI tietueen numero: 36779
+ lisää koriin
« edellinen | seuraava »
INSSI