search query: @instructor Lehtovaara, Lauri / total: 3
results-list
reference: 3 / 3
« previous | next »
Author:Ojanperä, Ari
Title:Nonadiabatic coupled electron-ion dynamics
Ei-adiabaattinen kytkettyjen elektronien ja ionien dynamiikka
Publication type:Master's thesis
Publication year:2010
Pages:vi + 64 + [2]      Language:   eng
Department/School:Informaatio- ja luonnontieteiden tiedekunta
Main subject:Fysiikka (laskennallinen fysiikka)   (Tfy-105)
Supervisor:Puska, Martti
Instructor:Lehtovaara, Lauri
OEVS:
Electronic archive copy is available via Aalto Thesis Database.
Instructions
close

Reading digital theses in the closed network of the Aalto University Harald Herlin Learning Centre

In the closed network of Learning Centre you can read digital and digitized theses not available in the open network.

The Learning Centre contact details and opening hours: https://learningcentre.aalto.fi/en/harald-herlin-learning-centre/

You can read theses on the Learning Centre customer computers, which are available on all floors.

Logging on to the customer computers

  • Aalto University staff members log on to the customer computer using the Aalto username and password.
  • Other customers log on using a shared username and password.

Opening a thesis

  • On the desktop of the customer computers, you will find an icon titled:

    Aalto Thesis Database

  • Click on the icon to search for and open the thesis you are looking for from Aaltodoc database. You can find the thesis file by clicking the link on the OEV or OEVS field.

Reading the thesis

  • You can either print the thesis or read it on the customer computer screen.
  • You cannot save the thesis file on a flash drive or email it.
  • You cannot copy text or images from the file.
  • You cannot edit the file.

Printing the thesis

  • You can print the thesis for your personal study or research use.
  • Aalto University students and staff members may print black-and-white prints on the PrintingPoint devices when using the computer with personal Aalto username and password. Color printing is possible using the printer u90203-psc3, which is located near the customer service. Color printing is subject to a charge to Aalto University students and staff members.
  • Other customers can use the printer u90203-psc3. All printing is subject to a charge to non-University members.
Location:P1 Ark Aalto  231   | Archive
Keywords:electronic excitations
nonadiabatic processes
time-dependent density functional theory
Ehrenfest molecular dynamics
PAW method
elektronien viritykset
ei-adiabaattiset prosessit
ajasta riippuva tiheysfunktionaaliteoria
Ehrenfestin molekyylidynamiikka
PAW-menetelmä
Abstract (eng): Excited electronic states are quite common in nature.
Phenomena related to excited states and their time development include light absorption, fluorescence, respiration and ignition of chemical reactions.
Moreover, many experimental are based on activating the electron-ion system to excited states for detection.
Consequently, a proper description of the excited electron-ion system and the related dynamical processes is crucial for the understanding of many natural processes.
However, simulating coupled nonadiabatic electron-ion motion represents major computational challenges due to the computational demands and the difficulties in describing excited state wave functions accurately.

Standard ab initio molecular dynamics (AIMD) schemes, which are based on the assumption that the dynamics is governed by a single electronic potential energy surface (PES), have been successfully used for studying a variety of dynamical processes in materials.
However, this approach is severely limited when nonadiabatic processes that involve multiple potential energy surfaces are studied.
Recently, the nonadiabatic MD technique called Ehrenfest molecular dynamics, in conjunction with the time-dependent density functional theory (TDDFT), has gained significant attention because it offers a computationally affordable approach to studying nonadiabatic processes.

In this thesis, we implemented Ehrenfest MD in three different cases: 1) a one-dimensional model system with a simplified Hamiltonian, 2) three-dimensional systems using norm-conserving HGH pseudpopotentials and 3) three-dimensional systems using the PAW method.
In cases 2) and 3), Ehrenfest MD was implemented in the electronic structure program GPAW, whereas for the 1D implementation, we developed a program with moving basis functions.
In order to test the implementations, the dynamics of certain small molecules was studied.

The GPAW simulations showed that the HGH implementation is successful in all aspects.
Nuclear dynamics converged fast in all test cases, and total energy was well conserved in both adiabatic and nonadiabatic cases.
In the simulations with the PAW method, however, total energy conservation problems were observed.
Moreover, the 1D model was found to be a successful tool for simulating the PAW method.
As we observed similar problems in 1D than in the PAW calculations, further research is required to gain a full understand of Ehrenfest MD with moving basis functions.
Abstract (fin): Luonnossa esiintyy monia ilmiöitä, jotka liittyvät virittyneisiin tiloihin ja niiden aikakehitykseen.
Tällaisia ilmiöitä ovat muiden muassa valon absorptio, fluoriloiste ja kemiallisten reaktioiden alkuvaiheet.
Lisäksi monet kokeelliset menetelmät perustuvat tutkittavan elektroni-ioni-systeemin virittämiseen havaintoja varten.
Näin ollen virittyneen elektroni-ioni-systeemin ja siihen liittyvien dynaamisten prosessien tarkka mallintaminen on keskeistä, jotta voidaan ymmärtää monia luonnollisia prosesseja ja tulkita kokeellista dataa.
Ei-adiabaattisen dynamiikan mallintaminen on kuitenkin laskennallisesti erittäin haastavaa, sillä virittyneiden tilojen aaltofunktioiden kuvaaminen on vaikeaa, ja laskentatehoa vaaditaan paljon.

Perinteisiä ab initio-molekyylidynamiikan menetelmiä, joissa oletetaan, että elektronit pysyvät perustilassa, eli virityksiä ei tapahdu, on menestyksekkäästi käytetty mitä erilaisimpien materiaaleissa esiintyvien dynaamisten prosessien tutkimiseen.
Näitä menetelmiä ei kuitenkaan voi käyttää, kun tutkitaan ei-adiabaattisia prosesseja, joiden dynamiikassa on mukana useita potentiaalienergiapintoja.
Viime aikoina ei-adiabaattisten prosessien mallintamiseen soveltuvan Ehrenfestin molekyylidynamiikkan käyttö yhdessä ajasta riippuvan tiheysfunktionaalitheorian kanssa on saanut merkittävää huomiota.
Näin voidaan mallintaa ei-adiabaattisia prosesseja ilman, että laskentaresurssivaatimukset kasvavat kohtuuttomiksi.

Tässä työssä toteutettiin Ehrenfestin molekyylidynamiikka kolmessa eri tapauksessa: 1) yksiulotteinen mallisysteemi yksinkertaistetulla Hamiltoniaanilla, 2) kolmiulotteiset systeemit, joissa käytetään HGH-pseudopotentiaaleja sekä 3) kolmiulotteiset systeemit, jossa käytetään PAW-menetelmää.
Tapauksissa 2) ja 3) Ehrenfestin molekyylidynamiikka toteutettiin GPAW-elektronirakenneohjelmaan, kun taas yksiulotteinen toteutus tehtiin omaan ohjelmaan, jossa on liikkuvat kantafunktiot.
Toteutusten testaamiseksi tutkittiin pienten molekyylien dynamiikkaa.

GPAW-simulaatioissa havaittiin, että HGH-toteutus toimii kaikin puolin hyvin.
Ydinten dynamiikka konvergoi nopeasti kaikissa testitapauksissa, ja kokonaisenergia säilyi hyvin sekä ei-adiabaattisissa että adiabaattisissa tapauksissa.
PAW-menetelmällä tehdyissä simulaatioissa taas havaittiin ongelmia kokonaisenergian säilymisessä.
Lisäksi yksiulotteisen ohjelman todettiin simuloivan hyvin PAW-menetelmää.
Koska 1D-ohjelmassa havaittiin samankaltaisia ongelmia kuin PAW-laskuissa, vaaditaan jatkotutkimuksia Ehrenfestin molekyylidynamiikan kokonaisvaltaiseen ymmärtämiseen liikkuvilla kantafunktioilla.
ED:2010-06-11
INSSI record number: 39796
+ add basket
« previous | next »
INSSI