search query: @keyword fullerenes / total: 4
reference: 1 / 4
« previous | next »
Author: | Solala, Eelis |
Title: | Dioxygen adsorption and dissociation on fullerenes - a computational study |
Hapen adsorptio ja hajoaminen fullereeneilla | |
Publication type: | Master's thesis |
Publication year: | 2014 |
Pages: | vii + 70 s. + liitt. 5 Language: eng |
Department/School: | Perustieteiden korkeakoulu |
Main subject: | Teknillinen fysiikka (F3005) |
Supervisor: | Kauppinen, Esko |
Instructor: | Taubert, Stefan ; Laasonen, Kari |
Electronic version URL: | http://urn.fi/URN:NBN:fi:aalto-201410042711 |
OEVS: | Electronic archive copy is available via Aalto Thesis Database.
Instructions Reading digital theses in the closed network of the Aalto University Harald Herlin Learning CentreIn the closed network of Learning Centre you can read digital and digitized theses not available in the open network. The Learning Centre contact details and opening hours: https://learningcentre.aalto.fi/en/harald-herlin-learning-centre/ You can read theses on the Learning Centre customer computers, which are available on all floors.
Logging on to the customer computers
Opening a thesis
Reading the thesis
Printing the thesis
|
Location: | P1 Ark Aalto 2386 | Archive |
Keywords: | density functional theory DFT fullerenes adsorption dissociation tiheysfunktionaaliteoria fullereenit adsorptio dissosiaatio |
Abstract (eng): | In this thesis, the adsorption and dissociation of oxygen molecule on different fullerenes are studied by calculating the adsorption and dissociation energies for different reaction paths. In addition, the activation energies for the dissociation reaction of the adsorbed oxygen molecule are calculated for selected reaction paths. All calculations are based on the density functional theory (DFT), and the calculations are carried out with the CP2K program. The studied fullerenes are C60, C59N, C180, and C179N. For each of these, the effects of charging on the bond lengths and reaction energies are studied. Studying charged fullerenes may give some insight to endohedral metallofullerenes, as the carbon atoms in those systems are also negatively charged. One of the central goals of this thesis is to understand the effects of the fullerene charge, nitrogen doping, and the size of the fullerene on the adsorption, dissociation, and activation energies for the dissociation reaction. It was found that the size, charge, and presence of nitrogen on the fullerene all affect the reaction energies. Both extra charge and nitrogen doping make both the adsorption and dissociation of the oxygen molecule more energetically favourable compared to a free oxygen molecule. Increasing the size of the fullerene has the opposite effect. Besides these three parameters, the adsorption site of the oxygen molecule on the fullerene also has a large effect on the reaction energies. It was also seen that both extra charge and nitrogen lower the activation energies for the dissociation of the adsorbed oxygen molecule. The size of the fullerene has only a weak effect on the activation energies. |
Abstract (fin): | Tässä työssä tutkitaan happimolekyylin adsorptiota ja dissosiaatiota erilaisten fullereenien pinnoilla. Happimolekyylin eri reaktiopoluille lasketaan adsorptio- ja dissosiaatioenergiat. Tämän lisäksi tarkastellaan muutamalla valitulla polulla myös aktivaatioenergiaa happimolekyylin adsorboituneen ja dissosioituneen tilan välillä. Työssä käytetään tiheysfunktionaaliteoriaa (DFT), jonka laskujen suorittamiseen käytetään CP2K-nimistä ohjelmistoa. Työssä tutkittavat fullereenit ovat C60 ja C59N sekä C180 ja C179N. Kussakin analysoidussa tapauksessa tarkasteltiin fullereenin varauksen vaikutusta eri atomien välisten sidosten pituuksiin ja reaktioenergioihin. Varattujen fullereenien tutkiminen voi tuoda lisätietoa myös metallitäytteisistä fullereeneista, sillä mikäli fullereenin sisällä on metalliatomeja, jotka luovuttavat elektroneja sille, sen varaus muuttuu negatiiviseksi kuten tässäkin tutkituilla fullereeneilla. Työn yhtenä keskeisenä tavoitteena onkin ymmärtää fullereenin sähkövarauksen ja yhden hiiliatomin korvaamisen typpiatomilla vaikutuksia hapen adsorptio- ja dissosiaatioenergioihin sekä aktivaatioenergioihin adsorboituneen ja dissosioituneen konfiguraation välillä. Tehtyjen laskujen perusteella havaittiin, että fullereenin koko, varaus, ja typen lisäys systeemiin vaikuttavat reaktioenergioihin. Typpilisäys ja fullereenin varaus siirtävät happimolekyylin adsorptio- ja dissosiaatioreaktioiden tasapainotilaa reaktiotuotteiden suuntaan. Sen sijaan fullereenin koon kasvattaminen vaikutti päinvastaiseen suuntaan. Lisäksi havaittiin, että sillä mihin fullereenin kohtaan happimolekyyli kiinnittyy on huomattava vaikutus reaktioenergioihin. Sekä typpidouppaus että varaus myös pienentävät aktivaatioenergiaa adsorboituneen happimolekyylin dissosiaatioreaktiossa, eli ne nopeuttavat happimolekyylin hajoamista. Fullereenin koon kasvattaminen puolestaan vaikuttaa aktivaatioenergiaan korkeintaan heikosti. |
ED: | 2014-10-05 |
INSSI record number: 49772
+ add basket
« previous | next »
INSSI